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近日,365体育宋薇教授课题组通过MOF衍生技术制备了掺杂有不同含量铜离子的氧化锌纳米颗粒(ZnO@CuOx-y),兼具优异的表面增强拉曼散射(SERS) 性能和光催化活性,为SERS在半导体界面电荷转移(CT)过程研究中的应用提供了合适的平台。该研究首次从分子指纹光谱的角度揭示了半导体光催化活性和界面电荷转移度的关系,相关成果以“Putting Charge Transfer Degree as a Bridge Connecting Surface-Enhanced Raman Spectroscopy and Photocatalysis”为题,于1月29号发表在Angew.Chem. In. Ed.上。
这项工作首次在纯半导体上通过原位SERS光谱直接监测到4-溴苯硫酚(BTP)的脱溴偶联和加氢反应。基于原位SERS光谱发现ZnO@CuOx-y上吸附BTP分子的光催化反应速率与基于SERS光谱计算得到的电荷转移度(ρCT)呈良好的线性相关关系,揭示了ρCT与催化活性之间的联系。多种光电实验和DFT计算共同表明不同含量铜离子掺杂可以通过调节半导体与表面吸附分子之间的ρCT进而调控SERS效应和催化活性。因此,作者提出可以利用基于CT的SERS光谱实现对半导体光催化活性的定量评估和有效预测,为研究光催化体系中界面CT提供了一种可供选择的、直观的分子光谱方法。此外,这一发现也在其他一系列半导体材料和催化反应体系中得到验证,证实了ρCT在预测和评估SERS和催化活性方面的广泛适用性。
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吉林大学博士陈俊杰(现为国网四川电科院博士后)为论文第一作者。通讯作者为吉林大学宋薇教授。团队在吉林大学的研究工作得到了国家自然科学基金重大研发计划培育项目、面上科学基金等项目的支持。
论文链接:
http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202424986